近日，我所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室碳基資源電催化轉(zhuǎn)化研究組（523組）在固體氧化物電解器（SOEC）陽極甲烷重整催化劑設(shè)計(jì)方面取得新進(jìn)展，通過原位溶出技術(shù)構(gòu)筑金屬/氧化物活性界面，開發(fā)出了高效、穩(wěn)定的電化學(xué)重整催化劑，并結(jié)合多種原位物理化學(xué)表征手段，揭示了SOEC陽極甲烷重整機(jī)理。

SOEC因其電解效率高，穩(wěn)定性好，模塊化程度高等優(yōu)勢(shì)，被認(rèn)為是一種具有應(yīng)用潛力的CO₂電解器件。在SOEC陽極以甲烷半氧化重整反應(yīng)（POM）替代緩慢的析氧反應(yīng)（OER），有利于降低CO₂電解總能耗。然而，傳統(tǒng)的鈣鈦礦陽極材料甲烷重整活性低、穩(wěn)定性差，因此設(shè)計(jì)高活性陽極甲烷重整催化劑具有重要意義。

該團(tuán)隊(duì)長期致力于基于固體氧化物電解池的高溫電催化研究，前期利用原位溶出和高溫分散法開發(fā)出了一系列高活性電化學(xué)表界面，用于高溫電極反應(yīng)。本工作中，團(tuán)隊(duì)通過調(diào)控La_0.6Sr_0.4Ti_0.3Fe_0.7-xCo_xO_3-δ陽極鈣鈦礦中B位Co\Fe比例，優(yōu)化B位過渡金屬溶出能，實(shí)現(xiàn)在La_0.6Sr_0.4Ti_0.3Fe_0.5Co_0.2O_3-δ（LSTFC2）鈣鈦礦表面原位溶出生成平均粒徑最小為7nm、顆粒密度最高為1087個(gè)μm^-2的CoFe合金納米顆粒，為陽極CH₄轉(zhuǎn)化提供了充足活性位點(diǎn)。研究還發(fā)現(xiàn)，電驅(qū)動(dòng)產(chǎn)生的溢流氧也可進(jìn)一步促進(jìn)甲烷吸附活化、抑制積碳形成，從而提升了陽極催化劑活性和穩(wěn)定性。800°C下，LSTFC2陽極CH₄轉(zhuǎn)化率可達(dá)到86.9%，CO選擇性達(dá)到90.1%，連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行1250 小時(shí)無顯著衰減。電化學(xué)性能測(cè)試表明，陽極引入甲烷半氧化重整反應(yīng)后，CO生產(chǎn)能耗從傳統(tǒng)SOEC的3.46 kWh/m³降低到0.31 kWh/m³。本工作為C1小分子升級(jí)轉(zhuǎn)化提供了新的研究思路。

相關(guān)研究成果以“In situ exsolved CoFe alloy nanoparticles for stable anodic methane reforming in solid oxide electrolysis cells” 為題發(fā)表在《焦耳》（Joule）上。該工作的共同第一作者是502組博士研究生郭宜閣和博士后王碩。上述工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。（文/圖 郭宜閣、宋月鋒）

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.04.009

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